Как я могу исключить последнюю проверку соответствия регулярному выражению для этого регулярного выражения?

Обычно это делается путем запроса первой пары Key/Val, а затем создания всех остальных
необязательно с добавленным разделителем ,

^{\\?"[a-zA-Z0-9]+\\?":\\?"[a-zA-Z0-9]+\\?"(?:,\\?"[a-zA-Z0-9]+\\?":\\?"[a-zA-Z0-9]+\\?")*}$

https://regex101.com/r/cqJk8q/1

 ^ 
 {
 \\? " [a-zA-Z0-9]+ \\? ": \\? " [a-zA-Z0-9]+ \\? "
 (?:
    , \\? " [a-zA-Z0-9]+ \\? ": \\? " [a-zA-Z0-9]+ \\? "
 )*
 }
 $

Вместо того, чтобы закончить с

[,])+[}]$

Закончить с

(,(?!$)|}$))+$

См. демонстрацию.

Кроме того, вы можете сделать некоторое упрощение:

• [:] идентичен просто : и т. д. для всех подобных
• (["]|[\\]["]) идентичен \\?"
• [a-zA-Z0-9] почти эквивалентен \w (\w также допускает подчеркивание - если это проблема, просто оставьте [a-zA-Z0-9])

Таким образом, все ваше регулярное выражение может быть преобразовано в:

^\{(\\?"\w+\\?":\\?"\w+\\?"(,(?!$)|}$))+$

Однако ваше регулярное выражение допускает несовпадающее экранирование, например

`{\"key1": "value1"}`
`{"key1": "value1\"}`

Чтобы исправить это, зафиксируйте необязательную обратную косую черту и используйте обратную ссылку на нее на другом конце, чтобы они были сбалансированы:

^\{(?:(\\?)"\w+\1":(\\?)"\w+\2?"(,(?!$)|}$))+$

См. демонстрацию (со всеми вариантами ввода).